Rotational Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy - Development and Applications

Sammanfattning: Popular Abstract in Swedish Den här avhandlingen handlar om utvecklingen av CARS som en diagnostikmetod för att studera förbränningsförlopp. CARS står för Coherent Anti-Stokes Raman spectroscopy och är en optisk laserbaserad metod för att mäta temperaturer och ämneskoncentrationer i gaser. CARS, och andra typer av förbränningsdiagnostikmetoder, bidrar till ökad förståelse för de processer som utgör förbränningen av exempelvis fossila bränslen och dessa metoder är således viktiga verktyg i strävan efter att reducera miljöfarliga utsläpp och ytterligare effektivisera energiutbytet vi får från dessa bränslen. Det finns flera anledningar till varför just optiska diagnostikmetoder, och i synnerhet lasermätmetoder, används vid studier av förbränning. Då laserpulser kan vara miljarddelar av en sekund långa, eller ännu kortare, kan väldigt snabba förlopp "frysas" i tiden och studeras. En annan fördel är att optiska metoder är beröringsfria. En temperaturprob som förs in i en flamma mäter visserligen temperaturen, men påverkar också flödet av gas i flamman, och orsakar kanske därmed en ändring av flammans temperatur. Vid användningen av optiska metoder är det endast ljus som interagerar med mätföremålet som därför, normalt sett, inte påverkas nämnvärt. CARS används inom förbränningsstudier främst för att mäta temperaturer. Detta görs genom att tre laserstrålar fokuseras och överlappas i en punkt i rummet. I denna punkt skapas en fjärde stråle med laserlika egenskaper. Denna CARS-stråle har ett våglängdsinnehåll som är beroende på egenskaperna hos gasen i den punkt strålarna överlappades. Den kan ledas in i en spektrometer som upplöser signalen spektralt innan den detekteras med en kamera. Temperaturinformationen i signalstrålen kommer från det faktum att gasens molekyler lagrar energi genom vibrationer och rotationer. Ju högre temperaturen är, desto mer rotations- och vibrationsenergi har molekylerna, vars rörelser dikteras av kvantmekaniska regler som bara tillåter vissa väldefinierade rotations- och vibrationstillstånd. Den detekterade CARS-signalens våglängdsinnehåll genereras genom övergångar mellan dessa tillstånd och signalen bär således med sig information om mediets temperatur. Denna information kan sedan extraheras genom att jämföra det uppmätta spektrumet med teoretiskt uträknade spektum, simulerade vid olika temperaturer. Arbetet bakom denna avhandling handlar både om tillämpning av CARS-metoden samt utveckling av densamma. Tillämpningarna har inneburit samarbeten med andra forskargrupper som har haft behov av temperaturmätningar. Dessa mätningar har resulterat exempelvis i flamtemperaturprofiler som kommit till nytta, antingen i andra experiment, eller för forskningsgrupper som ägnar sig åt teoretiska simuleringar för vilka valideringsdata behövs. Ett antal artiklar i avhandlingen är tillägnade vidare utveckling av metoden, med avseende på dess förmåga att utvärdera korrekta temperaturer i olika tillämpningar. Det finns ett flertal parametrar som kan varieras i simuleringarna vid dessa temperaturutvärderingar. Ett exempel på en sådan parameter är de så kallade Ramanlinjebredder som kan ha stor inverkan på den utvärderade temperaturen. Dessa linjebredder påverkar det spektrala innehållet i CARS-signalen och beror på kollisioner mellan molekyler i gasen som studeras. Linjebredderna beror på gasens temperatur och kemiska sammansättning och det kan vara en utmaning att på ett korrekt sätt inkludera dessa i sina utvärderingar. Ett flertal artiklar i avhandlingen har tillägnats uppmätning och rapportering av denna parameter.